W niezwykłym powrocie Marcelino wrócił do Villarreal jako trener w 2023 roku, sześć lat po swojej poprzedniej kadencji, po okresie refleksji. Jego wpływ był tak głęboki, że zyskał przydomek "Salvador Milagros", odzwierciedlający jego cudowny wpływ na drużynę.
Pod wodzą Marcelino Villarreal zaprezentował dominującą formę, pokonując Levante 5-1 w 34. kolejce La Liga w maju. To decydujące zwycięstwo nie tylko podkreśliło siłę drużyny, ale także zapewniło jej kwalifikację do Ligi Mistrzów, co stanowiło wielkie osiągnięcie dla klubu.
Pomimo tego sukcesu Marcelino zdecydował się odejść z Villarreal krótko po poprowadzeniu klubu do elitarnej europejskiej rywalizacji. Jego odejście oznaczało koniec transformacyjnego rozdziału, pozostawiając w klubie dziedzictwo odkupienia i osiągnięć.