In een opmerkelijke comeback keerde Marcelino in 2023 terug als coach bij Villarreal, zes jaar na zijn vorige dienstverband, na een periode van bezinning. Zijn impact was zo diepgaand dat hij de bijnaam "Salvador Milagros" verdiende, wat zijn wonderbaarlijke invloed op het team weerspiegelt.
Onder leiding van Marcelino leverde Villarreal een overtuigende prestatie door Levante met 5-1 te verslaan in La Liga speelronde 34 in mei. Deze beslissende overwinning benadrukte niet alleen de kracht van het team, maar verzekerde ook hun kwalificatie voor de Champions League, een belangrijke prestatie voor de club.
Ondanks dit succes koos Marcelino ervoor om kort na het leiden van Villarreal naar Europa's elitecompetitie weg te gaan bij de club. Zijn vertrek markeerde het einde van een transformatief hoofdstuk, en liet een nalatenschap van verlossing en prestatie bij de club achter.